奨励賞(JX日鉱日石エネルギー賞)

 金属水酸化物を基盤とした高機能選択酸化触媒および新反応の開発

 

山口 和也 殿(東京大学大学院工学系研究科 准教授)

 山口氏は,これまで一貫してグリーンケミストリーを指向した高効率液相有機合成,特に酸化反応を対象とした高機能固体触媒の開発に関する研究を行い優れた業績を挙げてきた。
 山口氏は,固体触媒のみならずポリオキソメタレートを中心とする均一系分子触媒の開発についても優れた研究を行っている。固体表面に設計・構築する活性点の構造制御についてポリオキソメタレート合成の手法を駆使し,調製条件を工夫することで無機酸化物担体上に単核ルテニウム水酸化物種を担持した触媒を調製することに成功した。同氏は,調製した触媒が,分子状酸素を酸化剤とするアルコールやアミン酸化反応,芳香族炭化水素の酸素化・脱水素反応ならびにナフトール・フェノール類のカップリング反応に対して優れた触媒となること を見出した。さらに,同氏は,この卓越した触媒機能が,水酸基由来のブレンステッド塩基点と金属由来のルイス酸点が協奏的に機能することにより発現することを実験,理論計算の両面から明らかにするとともに,調製した触媒を用いる第 1級アミンの酸素添加反応による第1級アミド合成,第1級アルコールとアンモニアからの酸化的ニトリル合成など,これまで先例がない新しい酸化的官能基変換反応の開発に道を開いた。
 さらに山口氏は,ルテニウムのみならず銅やロジウムといった種々の遷移金属種についても水酸化物種を担持した触媒を調製し,水酸基由来のブレンステッド塩基点と金属由来のルイス酸点の協奏効果を巧みに利用することでアルドキ シムの脱水によるニトリル合成や転位によるアミド合成,1,3-双極子付加環化反応,分子状酸素を酸化剤とするアルキンのホモカップリング反応,炭素‐炭素結合生成反応を含む種々の高効率官能基変換反応の開発に成功した。
 以上,山口氏の研究成果は,高効率な液相有機合成のための触媒設計・開発において,独自の視点に基づき新たな活性点構造をシンプルな方法で固体表面に創成し,かつ新しい反応を開発した点で学術面だけでなく応用面でも高く評価され,本会表彰規程第12条に該当するものと認められる。

 

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