奨励賞(出光興産賞)
新規貴金属リン化物触媒の調製と水素化脱硫・脱窒素活性に関する研究
神田 康晴 殿(室蘭工業大学大学院工学研究科 助教)
神田氏は,燃料油中の硫黄分の更なる低減を目指し,水素化脱硫に不可欠な高い水素化能を持つ貴金属に着目し,高活性な白金系脱硫触媒を報告して以降,貴金属リン化物系脱硫および脱窒素触媒に関する研究を行っている。
神田氏は,Pt担持アルミナ修飾メソポーラスシリカが,担持Ptの高分散性と担体のブレンステッド酸点によって,Co-Mo系触媒より高い水素化脱硫活性を示すことを見出した。しかし,同触媒系では生成物中のパラフィン収率が高く水素消費量が多くなる欠点もあった。同氏は,貴金属リン化物触媒の開発により,貴金属脱硫触媒のもつこの欠点を克服した。
神田氏は,新たな水素化脱硫触媒として,リン酸アンモニウム塩および貴金属塩化物をSiO2に担持し水素還元することで,貴金属リン化物触媒(Rh2P,Pd4.8P,Ru2P,PtP2)を比較的低温で調製できる手法を開発した。さらに,それらの担持貴金属リン化物触媒,特にRh2PはCo-Mo系触媒やNi2P触媒より高い活性と安定性を示すことを世界に先駆けて見出した。同氏の研究により高活性脱硫触媒としての貴金属リン化物触媒が注目される端緒となった。
神田氏は,引き続き担体効果の綿密な検討を行い,SiO2やTiO2担体でRh2Pが比較的低温で調製され高活性を示すことを明らかにした。また,水素還元温度の影響を詳細に検討し,貴金属リン化物相の分散性が重要であることを示した。この知見に基づき,RhとPdについて出発塩としてアセチルアセトナト錯体を用いることにより,水素還元温度の低下と,貴金属リン化物粒子の高分散化を達成し,高い水素化脱硫活性が得られることを示した。さらに,担持Ru2P触媒の水素化脱窒素活性の検討から,リン化物触媒では,過剰なリンがアンカーとして働くことでRu2P粒子の凝集を防ぐとともに,Ru金属触媒で見られる反応物および生成物の分解反応の抑制により炭素析出が著しく抑えられることを見出した。
神田氏は,新規な水素化脱硫触媒としての貴金属リン化物触媒の調製法の開発とその触媒作用を初めて明らかにした。これら神田氏の業績は,水素化脱硫および脱窒素触媒の新たな領域を開拓するものと判断され,本会表彰規程第12条に該当するものと認められる。
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