奨励賞(出光興産賞)

XAFSによる水素化脱硫触媒のキャラクタリゼーション

 

久保田 岳志殿(島根大学総合理工学部)

 久保田氏は,XAFSを中心としたキャラクタリゼーション法を用いてCo-Mo系水素化脱硫触媒の活性相構造を明らかにした。
 まず,触媒の前処理硫化過程および実際の脱硫反応条件下での脱硫触媒上の活性金属種の構造をin-situ 蛍光XAFS測定システムを用いて解析し,硫化過程においてCoとMoの相対的な硫化温度差が小さいほど,効率的にCo-Mo-S相が生成されて触媒活性が向上することを明らかにした。また,有機セレン化合物をプローブとした研究において,反応生成物および触媒のXAFS解析から反応中における触媒上の硫黄原子の交換挙動を調べ,硫化モリブデンの粒子径によって反応初期におけるセレンの吸着サイトが異なることを見出した。さらに,ゼオライト細孔内に種々の金属カルボニルを導入し,それらを硫化/酸化/窒化処理することにより細孔内にナノクラスターを調製し,その構造と触媒活性の関係の解明とゼオライト組成によるクラスターの構造制御を行った。その結果,ホスト物質であるゼオライトの組成を変化させることで細孔内のクラスター構造を制御し,さらにはその触媒活性をコントロールできることを明らかにした。
 このように久保田氏は,XAFSによる構造決定で通常の透過法以外に蛍光法なども駆使し,脱硫触媒の活性点構造解明に新たな視点を加えた。
 以上の研究成果は,近年発展しているQuick-XAFS,D-XAFS等の時間分解XAFSの手法と組み合わせることにより,将来的にはより実用条件下に近い状態での脱硫触媒表面の動的な構造変化,状態変化の分析に展開も可能であると考えられる。触媒化学的な立場からは,硫化物にとどまらず金属酸化物ナノクラスターや酸化物担体上に固定化された金属錯体など,様々な系についての研究を展開し,触媒活性種の分析へ発展できる可能性もある。したがって,これら久保田氏の業績は本会表彰規程第12条に該当するものと認められる。

 

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