奨励賞(ジャパンエナジー賞)
新規金属酸化物系NOx除去触媒の開発と作用機構の解明
清水 研一殿(名古屋大学大学院工学研究科 助手)
清水氏は,ディーゼル排ガス等を対象とした脱硝触媒技術である炭化水素によるNO選択還元に関して優れた業績を挙げてきた。同氏が研究対象としたのはそれまで主に注目されてきたゼオライト系ではなく,従来活性が低いとされてきた金属酸化物系触媒である。同氏は,数種類のアルミナ担持触媒についていち早く綿密な触媒設計指針の基に基礎研究を遂行し,触媒の活性サイト構造や触媒反応機構に関して重要な知見を次々と得るとともに,これを基にして活性の飛躍的な向上に成功した。
本研究が特に優れている点は,従来の試行錯誤的な触媒探索研究に基づくのではなく,X線吸収分光やin-situ FT-IRなどの最新の分析技術や表面科学的アプローチを駆使して触媒活性サイト構造や触媒反応機構に関する精密な解析を行い,それを基に新たな高活性触媒反応系を構築した点である。
具体的な業績としては,ガリウム担持アルミナ触媒において,アルミナ表面層の四面体位置にガリウムを置換した構造が高いNO還元性能を示すことを明らかにし,構造制御によってアルミナ系触媒においてゼオライトに匹敵する高活性を実現した。この際,構造解析にはX線吸収分光の解析法を用い,アルミナ中に分散した四面体位と八面体位の金属の定量分析に成功している。また,銀担持アルミナ触媒に関しては,触媒だけではなく反応ガス種や組成を含めた触媒システムの最適化を図る必要があるとの着想の基に研究を進め,還元剤種として長鎖の炭化水素が高い還元性能を示すことや水素の添加が還元活性を大きく向上させることを理論的に明らかにした。さらに,本触媒では,酸素分子の活性化を促進する4核程度の銀クラスターが特異的な高活性触媒サイトであることを解明している。この銀アルミナ触媒系は酸化物系触媒としては極めて高いNO選択還元活性を示すために,世界各国の研究グループの関心を呼び,その波及効果も大きい。
以上の研究成果は,単にNOx除去触媒の研究開発における優れた成果であるばかりでなく,今後の触媒設計や反応場設計に対して新しい考え方を提供するものであり,本会表彰規程第12条に該当するものと認められる。
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