奨励賞(三菱化学賞)

アンモニア昇温脱離法によるゼオライト触媒の酸性質の解析

片田 直伸殿(鳥取大学工学部 助教授)

 片田氏は,パラフィン分解反応をはじめとする石油精製,石油化学における反応において,極めて重要なゼオライト触媒の酸性質を迅速かつ信頼性高く測定する手法の研究に優れた業績を挙げた。 すなわち,アンモニア昇温脱離法において,水蒸気処理方法の改良によって酸点だけを選択的に評価できることを示すとともに,吸着平衡理論に基づく解析理論を導入し,アンモニアの脱離曲線のカーブフィッティング法を開発した。 これによって,ゼオライトの酸量,酸強度とその分布を迅速に知ることが可能になった。この手法を用いて,以下に述べる優れた研究成果を挙げた。

 モルデナイトやH-ZSM-5 の酸量は骨格内 Al 量に一致し,その分布は狭く,酸強度はゼオライトの結晶構造に強く依存することを確認した。

 さらに,アンモニア吸着熱測定によってMFI型メタロシリケートの酸強度はFe>>Al≒Ga であることを見出した。また,酸性質は骨格外カチオンの影響を強く受けることを指摘した。 こうした知見に基づいて,フェノールとアンモニアからアニリンの合成反応の触媒としてGa/ZSM-5が優れていることを実験的に示した。

 一方,USY型ゼオライトにおいては,骨格外Al によって種々の酸点が発現し,そのうち強いブレンステッド酸点がパラフィンのクラッキング反応の活性を担うことを明らかにした。 また,Na2H2-EDTA(エチレンジアミン四酢酸) 処理によって強い酸点が発現し,その結果高いクラッキング活性が発現することも明らかにした。

 以上のアンモニア昇温脱離法の測定および解析方法は,石油精製および石油化学において重要なゼオライト触媒の改良,開発を行う上で多大な寄与を与えるものと判断できる。 よって,片田氏の業績は本会表彰規程第12条に該当するものと認められる。

 

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