学会賞(表彰規程第3条1項に該当するもの)[学術的]
競争吸着の制御に着目した排ガス浄化触媒の設計
薩摩 篤 殿(名古屋大学大学院工学研究科 教授)
薩摩氏は,複数の基質が関与する触媒反応において,強く吸着する基質が他方の基質にとって触媒毒となり反応を阻害する現象を,分光学的な解析や反応速度論を駆使して本質的に解明してきた。さらに同氏は,これらの現象理解を単なる反応機構解析に留めることなく,排ガス浄化触媒の設計原理として位置づけ,低温作動化および貴金属代替という重要課題の克服を目指した触媒設計研究を一貫して推進し,多くの顕著な成果を挙げている。特に複数の基質の競争吸着の挙動を明らかにすることで,低温で作動する単原子触媒や貴金属を用いない三元触媒システムの開発に成功している。以下同氏の研究成果をまとめる。
薩摩氏は,一酸化炭素酸化反応において,一酸化炭素の強吸着により酸素吸着が阻害されることが,低温活性化低下の本質であることを明らかにした。この課題を解決するためには,金属表面ではなく担体からの酸素供給および金属への一酸化炭素吸着エネルギーの低減が重要であることを提案した。これらの知見を基盤として,担体からの酸素供給を高めたパラジウム/酸化チタン/酸化セリウム触媒や0 ℃で一酸化炭素酸化活性を示す白金の単原子触媒を開発し,従来困難であった低温域での一酸化炭素酸化を可能にした。また,ディーゼル排ガス中の未燃炭化水素の酸化触媒においては,炭化水素と酸素の競争吸着が燃焼活性を支配すること,ならびに両者の吸着エネルギーが等しいときに最大活性が得られることを見出した。この知見から炭素数に応じた炭化水素の燃焼温度挙動を体系化し,未燃炭化水素の酸化反応の実用的かつ汎用性の高い触媒設計指針を確立した。
さらに,薩摩氏は自動車三元触媒における貴金属から卑金属への代替課題に対しては,卑金属触媒が一酸化窒素の還元反応に低活性である原因は,炭化水素から派生する含酸素炭化水素種の表面被毒であることを明らかにした。排ガス条件下で卑金属が酸化物として存在するため,この表面被毒を回避することは困難とされていたが,同氏は発想を転換し,反応を空間的に分離する触媒システム設計として,上段で炭化水素を選択的に酸素酸化し,下段で窒素酸化物を一酸化炭素で還元するタンデム型触媒を提案し,開発した。この設計により被毒を回避し,卑金属酸化物でありながら貴金属触媒に匹敵する窒素酸化物還元活性を実現したことは特筆すべきことである。
以上に述べたように,薩摩氏の一連の研究業績は,競争吸着という現象理解を出発点として,設計指針として昇華させ,これまで困難とされてきた排ガス浄化触媒の低温作動化および貴金属代替を実現する触媒設計として体系化したものである。その成果は環境負荷低減および資源制約の克服に直結し,石油および天然ガス関連プロセスにおける学術的価値および実用的意義が極めて高いと判断される。よって,本会表彰規程第3条1項に該当するものと認められる。
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