論文賞

Na2WO4/SiO2触媒を用いた高圧条件下におけるメタン酸化カップリング

　

和知 慶樹 殿1)，*3) , 矢部 智宏 殿1), 中野 遼 殿2), 山下 誠 殿2)，*3) ,山口 和也 殿1)
（1)東京大学，2)名古屋大学）

　メタンから有用化合物への直接転換は従来の合成ガス法に代わるプロセスとして注目されている。高圧メタン酸化系では均一系ラジカル反応によって高い転化率でメタン酸化が進行することが報告されているが，触媒を用いて生成物選択率を制御することが困難であった。著者らはNa2WO4/SiO2を開始剤兼触媒として用いて，410 ℃，6.0 MPa の条件で効率的かつ選択的にメタン酸化カップリングが進行する反応系を開発した。
　著者らは，触媒量，ガス流量，全圧力およびCH4/O2 比などの反応条件検討や種々の触媒との活性比較を行い，Na2WO4/SiO2触媒上で起こる発熱反応によって触媒層温度が上昇し，気相高圧メタン酸化の選択性がメタノールから低級炭化水素へとシフトすることを明らかにした。また，従来の反応系では，メタンは触媒表面で活性化され，C2およびC3炭化水素は気相で生成される一方で，本反応系ではメタンは気相中で活性化され，C2およびC3炭化水素は気相および触媒表面の両方で生成されることを明らかにした。
　以上のように著者らは，触媒存在下でのメタン酸化カップリング反応において，従来知見がなかった高圧条件下での反応挙動を測定し，高圧条件下におけるNa2WO4/SiO2触媒の役割を明らかにした。この結果は，メタンの部分酸化反応開発に新たな展開をもたらすものであり，本研究分野における大きな貢献と言える。よって，本論文は本会表彰規程第6条に該当するものと認められる。

[対象論文] J. Jpn. Petrol. Inst., 67, (2), 71(2024).
（現在）*3) 東京科学大学

 

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