【奨励賞】（学術部門）

不飽和アルデヒドの気相選択酸化反応における触媒活性構造の解明

　

　石川氏は，一貫してアクリル酸やメタクリル酸合成に関わる触媒開発を行い，アクロレインやメタクロレインなどの不飽和アルデヒドの選択酸化反応を促進する複合酸化物触媒の合成と活性構造の解明において優れた業績を挙げた。
　これまで，アクロレインとメタクロレインの選択酸化反応に関する研究では，多元系Mo-V複合酸化物と多元系Keggin型ヘテロポリ酸がそれぞれ実用触媒として用いられている。これら触媒の開発は通常，複数金属元素の混合により得られる多成分前駆体の金属元素の種類や量，および焼成条件の最適化により行われる。しかし，このような複合触媒材料の組成や構造が不均質なため，触媒活性構造に関する情報の取得は極めて難しく高機能触媒の合理的設計を困難なものとしている。このような研究背景の下，石川氏は，組成や構造が均一な結晶性触媒の開発に取り組み，工業触媒に匹敵する優れた性能を示す複合酸化物触媒の開発に成功した。アクロレイン酸化では，結晶性Mo₃VO_x 触媒が優れた選択酸化能を示し，触媒反応が結晶構造中の７員環近傍の局所構造で発現することを明らかとした。さらに，この触媒の結晶構造を保ったまま銅種やタングステン種を導入する技術を確立し，工業触媒類似の組成と性能を実現した。複数金属元素が選択的に配置された多元系結晶性触媒中の局所構造において，それぞれの元素機能の協働により副反応阻害効果が発現することも明らかとした。また，メタクロレイン酸化では，Keggin型ヘテロポリ酸により構成された(HPy) _0.8H_1.0PMo₁₂O_37.7（Pyはピリジン）が優れた触媒性能を示すことを見出した。このヘテロポリ酸触媒の局所構造解析より，格子酸素の一部が欠損した結晶構造が安定的に形成されることを明らかとし，分子状酸素がこの欠損部位で活性化され生成した親電子的な活性酸素種が反応に寄与することを提案した。
　以上の業績は，石川氏の独自に展開した結晶性触媒の合理的合成・設計および原子・分子レベルでの機構解明によりなされたものであり，今後の不飽和アルデヒド選択酸化反応における構造戦略的な触媒設計と高機能触媒の研究開発の促進に大きく貢献するものである。よって，本会表彰規程第12条1項に該当するものと認められる。

 

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