奨励賞(ENEOS賞)(学術部門)

C-H結合の活性化に基づく環境調和型有機分子変換のためのルテニウム触媒系の開発

 

三浦 大樹 殿(東京都立大学大学院都市環境科学研究科 准教授)

 三浦氏は,主に固定化ルテニウム触媒による有機分子のC-H結合切断とC-C結合生成反応を経由する種々の環境調和型有機分子変換に関する研究に精力的に取り組んできた。
 有機分子中のC-H結合の直接的な活性化は,ヘテロ原子の導入等の修飾反応を経ることなく,天然物や医薬品合成のための複雑な炭素骨格を構築できるため,反応ステップや副生成物生成量を削減する高効率な有機分子変換手法である。三浦氏は,ルテニウム触媒が有する特異な触媒機能に着目し,C-H結合等の不活性結合の活性化を経る高選択的なC-C結合形成反応を促進させる固定化ルテニウム触媒の開発を行った。同氏はセリア固定化ルテニウム触媒によるアルデヒドのC-H結合の切断を駆動力とする3成分カップリング反応を達成した。さらに,酸化物表面で特異的に形成される4価ルテニウムオキソ種の活性種前駆体としての反応性を活用し,芳香族C-H結合活性化反応,アルキンとアクリル酸エステルとのカップリング反応,アルキンのヒドロアシル化反応,アルキンへのカルボン酸付加反応等へと応用展開した。
 開発された種々の固定化ルテニウムは各種有機合成反応に特異な活性・広い基質適用性・高い再利用性をもつ高性能触媒となった。固体触媒分野における有機合成反応,中でもC-H結合の直接活性化手法の開発は均一系分野と比べて進展が遅れており,三浦氏の研究成果は固体触媒に特有の反応性を活用した新しい有機分子変換手法として高く評価される。加えて,分光学的手法を駆使した触媒の精密構造解析と反応機構解明に関する研究へ展開するとともに,ルテニウムの新たな触媒作用創出につながる均一系ルテニウム錯体による新規な複素環構築反応の開発にも成功した。
 以上のように,三浦氏は,ルテニウム触媒による不活性なC-H結合の活性化に基づく種々の有機分子変換反応の開発と触媒作用の理解に関する研究を展開しており,本研究分野の発展に大いに寄与するものである。よって,本会表彰規程第12条1項に該当するものと認められる。

 

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