学会賞(表彰規程第3条1項に該当するもの)[学術的]

高分散担持金属・酸化物触媒および金属有機構造体の新規調製法の開拓と石油化学関連プロセスへの応用

 

三宅 孝典 殿(関西大学環境都市工学部 教授)

 三宅氏は,石油化学と深い関連のある酸化・部分酸化・選択酸化反応,アセトキシル化反応,水素化・水素化分解反応,脱水素反応,リフォーミング反応など,極めて広範な反応の触媒開発に携わり,高機能触媒の新しい調製法の開拓や新規反応プロセスの開発において多大な成果を挙げてきた。さらに,水熱合成やソルボサーマル合成を駆使してゼオライトや金属有機構造体(MOF)を合成し,これら機能性材料の新規用途開拓に関しても顕著な成果を挙げている。以下に同氏の研究成果をまとめる。
 新規触媒調製法の開拓に関しては,具体的には,無機酸化物担体に有機高分子を含浸し,その後の熱処理を通して担体を炭素質コーティングすることで,炭素質部分のミクロ細孔と担体のメソ細孔からなるバイモーダル担体を創製することに成功している。これを触媒担体とすることで,活性炭類似の吸着特性とメソ細孔由来の基質拡散性を兼ね備えた高機能な触媒が構築できることを実証している。このほか,含浸時にシクロデキストリンなどの金属イオン錯化剤を添加することや,金属アルコキシドとポリオールのアルコキシ交換反応を利用したゾル‐ゲル法を用いるなど,新規な方法論に基づく触媒調製法により触媒活性種の高分散化を実現し,二酸化炭素によるメタンのドライリフォーミングや,パラフィンのオレフィンへの部分酸化反応に高性能を示す触媒の開発に成功している。 
 実用を目指した触媒プロセス開発に関しては,これまで気相で工業化されてきたオレフィンのアセトキシル化反応を,ベンゼンやトルエンなど活性低下の著しい基質に対して液相で行った結果,液相によるウォッシュアウト効果により十分な触媒性能が得られ,かつ活性劣化の要因となる炭素質の蓄積が抑制できることを見出している。本反応系において,触媒成分が溶出しやすい酢酸条件下,実用レベルでの耐久性を示す担持Pd-Bi合金触媒の開発にも世界で初めて成功している。このほか,反応条件が厳しく,触媒の耐久性確保が難しい各種カルボン酸やエステル類の水素化反応において,高収率にアルコールを与え,かつ高耐久性を示す多元型金属触媒の開発にも成功している。
 機能性材料の新規用途開発に関しては,これまであまり注目されてこなかったMerlioniteやRHO型ゼオライトに着目し,これらのゼオライトが妨害イオン共存下において既知のゼオライトに劣らない高選択的イオン交換特性を発現し,セシウムやストロンチウムの高い除去能を示すことを初めて見出している。さらに, MOFの機能開拓においても,MOFを触媒とするエチレンのオリゴマー化,カップリング反応,位置選択的水素化を先駆けて達成するとともに,金属有機構造体の分子ふるい作用を利用することで,物性が近く分離の難しいキシレン混合物の分離が達成できることを世界で初めて示した。
 以上に述べたように三宅氏は,石油化学反応プロセスの進展に資する高機能触媒の新規調製法の開拓や,機能性材料の用途開発において顕著な成果を挙げている。 よって,本会表彰規程第3条1項に該当するものと認められる。

 

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